Novo método de espectroscopia revela dinâmica de relaxamento acelerado em cério comprimido

7 de junho de 2023

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pelo Centro de Pesquisa Avançada de Ciência e Tecnologia de Alta Pressão

Um grande obstáculo em nossa compreensão do vidro e dos fenômenos do vidro é a relação indescritível entre a dinâmica de relaxamento e a estrutura do vidro. Uma equipe liderada pelo Dr. Qiaoshi Zeng da HPSTAR desenvolveu recentemente um novo método de espectroscopia de correlação de fótons de raios X de alta pressão e ângulo amplo in situ para permitir estudos dinâmicos de relaxação em escala atômica em sistemas de vidro metálico sob pressões extremas. O estudo foi publicado na revista Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS).

Os vidros metálicos (MGs), com muitas propriedades superiores tanto aos metais convencionais quanto aos vidros, têm sido foco de pesquisas em todo o mundo. Como materiais termodinamicamente metaestáveis, como vidros típicos, os MGs evoluem espontaneamente para seus estados mais estáveis ​​o tempo todo por meio de vários comportamentos dinâmicos de relaxamento.

Esses comportamentos de relaxamento têm efeitos significativos nas propriedades físicas dos MGs. Ainda assim, até agora, a capacidade dos cientistas de aprofundar a compreensão da dinâmica de relaxamento do vidro e especialmente suas relações com estruturas atômicas tem sido limitada pelas técnicas disponíveis.

"Graças às recentes melhorias na espectroscopia de correlação de fótons de raios X síncrotron (XPCS), é possível medir os movimentos coletivos de partículas de amostras vítreas com alta resolução e ampla cobertura na escala de tempo e, portanto, vários processos dinâmicos microscópicos inacessíveis de outra forma têm foram exploradas em vidros", disse o Dr. Zeng.

"No entanto, a mudança nas estruturas atômicas é sutil nas medições anteriores do processo de relaxamento, o que torna ainda difícil sondar a relação entre a estrutura e o comportamento do relaxamento. Para superar esse problema, decidimos empregar alta pressão porque pode efetivamente alternar a estrutura de diversos materiais, inclusive MG."

Para este fim, a equipe desenvolveu o XPCS de ângulo amplo síncrotron de alta pressão in situ para sondar um material MG à base de cério durante a compressão. O XPCS de ângulo amplo de alta pressão in situ revelou que o movimento atômico coletivo inicialmente desacelera, como geralmente esperado com o aumento da densidade. Em seguida, contra-intuitivamente, ele acelera com mais compressão, mostrando uma dinâmica de relaxamento estável induzida por pressão não monotônica incomum em ~ 3 GPa.

Além disso, combinando esses resultados com a difração de raios-X síncrotron de alta pressão in situ, a anomalia da dinâmica de relaxamento se correlaciona intimamente com as mudanças dramáticas nas estruturas atômicas locais durante a compressão, em vez de escalar monotonicamente com a densidade da amostra ou o nível de tensão geral.

"Com o aumento da densidade, os átomos nos vidros geralmente ficam mais difíceis de mover ou difundir, diminuindo sua dinâmica de relaxamento. Isso é o que normalmente esperamos da compressão hidrostática", explicou o Dr. Zeng.

"Portanto, o comportamento de relaxamento não monotônico observado aqui no MG à base de cério sob pressão é bastante incomum, o que indica que, além da densidade, detalhes estruturais também podem desempenhar um papel importante na dinâmica de relaxamento do vidro", explicou o Dr. Zeng.

Esses achados demonstram que existe uma estreita relação entre a dinâmica de relaxamento do vidro e as estruturas atômicas em MGs. A técnica que o grupo do Dr. Qiaoshi Zeng desenvolveu aqui também pode ser estendida para explorar a relação entre dinâmica de relaxamento e estruturas atômicas em vários vidros, especialmente aqueles significativamente ajustáveis ​​por compressão, oferecendo novas oportunidades para estudos de dinâmica de relaxamento de vidro em condições extremas.